За свою актерскую карьеру, которую она начала в 14 лет, Симмонс снялась более чем в 50 кино- и телефильмах. Среди наиболее известных ролей - Офелия в снятом в 1948 году «Гамлете» Лоуренса Оливье, а также Эстелла в экранизации романа Чарльза Диккенса «Большие Надежды» Дэвида Лиина (1946 год) и Вариния в «Спартаке» Стэнли Кубрика (1960).
Симмонс дважды номинировалась на «Оскар», получила Золотой Глобус в 1956 году и была удостоена «Эмми» в 1983 за роль в сериале «Поющие в терновнике».